科学家利用多个激子研制出新一代太阳能电池!

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在本研究中,研究人员分析了在修正详细平衡(DB)限制下的多激子产生太阳能电池(MEGSCs)的非辐射复合影响。材料的非理想量子产率(QY)取决于材料的表面缺陷或材料的状态。因此,由于载流子损耗,它的QY形状与理想的QY形状不一致。研究人员使用MEGSCs中DB的理想反向饱和电流变化来解释非辐射重组的影响。研究人员比较了理想和非理想QYs与无辐射重组成的MEGSCs在一个太阳和全光浓度下DB的差异。通过这项研究,研究人员寻求发展一种策略,以保持MEGSC的性能。


相关论文以题为“Numerical Analysis of the Detailed Balance of Multiple Exciton Generation Solar Cells with Nonradiative Recombination”发表在《Applied Sciences》上。


科学家利用多个激子研制出新一代太阳能电池!


多激子产生太阳能电池(MEGSCs)是一种很有前途的未来一代太阳能电池,能够通过冲击电离产生多个电子和空穴对(EHPs)。这可以通过降低纳米结构材料中的载流子热化损失来克服理论的单结效率限制。


在硅太阳能电池中已经观察到100%的量子效率,这推动了MEGSCs理论和经验方法的发展。研究人员基于理想量子产额(QY)计算出了MEGSCs的理论效率,QY是黑体辐射产生EHPs的数量。在详细平衡(DB)限制下,单结太阳能电池(SJSCs)只考虑一次辐射复合(图1a), MEGSC通过俄歇复合(AR)进行多载子复合(MR)。M−1电子直接重组成空穴,并将它们的能量转移到剩余电子,其中M是最大产生EHPs。通过吸收能量,电子被激发到高能量状态。此后,它发射的单光子能量(等于最大量子产额和能带隙能量的乘积)没有损失(图1b)。发射的光子能量与串联太阳能电池在黑体辐射下的最顶端结的光子能量相当。在黑体辐射下的超大型sc显示出有效的载波管理,不经历其他非辐射重组过程。然而,实际材料中的MR描述了非辐射AR通过声子辅助电子或空穴弛豫发生(图1c)。

实验表明,被激发的电子或空穴释放它们的动能到达价带。随后,载体经历直接重组或捕获在陷阱。因此,当载流子冷却速率从一种状态转移到另一种状态时,这种弛缓过程限制了MEGSC的性能。在MEGSC理论的载流子动力学背景下,激发态载流子通过碰撞电离产生多激子,通过声子释放能量,并通过表面态或缺陷产生额外的衰减路径。因此,由于在MEGSC中量子点(QD)的非辐射重组路径的产生,这些条件产生了不太理想的MEG。


科学家利用多个激子研制出新一代太阳能电池!


图1.单结太阳能电池(SJSC)和多激子太阳能电池(MEGSC)的载流子产生和复合过程。(a)单电子空穴对(EHP)的产生和SJSC的重组。(b)多个有效马力生成过程通过碰撞电离和多个载体重组过程后俄歇复合(AR) M是最大生成EHPs(1、2、3、…M−1 M)。(c)多个载体重组和钻热化通过phonon-assisted电子或孔载体激发后冷却。


理想和实际性能之间的差异取决于MEGSC的理想。测试MEGSC特性有两个关键参数:QY和阈值能量(= Eth)。理想量子产额(IQY)随阶梯阶跃函数增大,阈值能量描述了超过100% QY的起始点。IQY的Eth是无载流子损耗时的带隙能量(Eth = 2∙Eg)的两倍,但由于与表面状态或缺陷有关的非理想性,实际材料的QY和Eth显示出差异。

因此,非理想量子产额(NQY)显示出一个延迟的Eth和一个线性增加的QY。PbSe QDs中QY的初始测量高达300%和700%,不同的研究小组通过泵注探针测量CdTe、CdSe、InAs和Si来检查NQY。泵-探头测量中与表面状态和长寿命QD光电充电相关的不确定性限制了QY在QD系统中高达300%。在QD MEGSCs中,由于非辐射重组和光吸收不足,测量的实验结果远低于理论极限。因此,这些缺点引发了用于非辐射复合影响定量分析的超大型sc DB限值的发展。


MEG平衡特征


QY是决定MEG所有特征的最关键参数。IQY (QY = 14;图1a)和NQY (Eth,从2Eg到4Eg;如式(1)、图2所示。IQY遵循一个阶跃函数,每个光子产生多个EHPs。从泵探头测量中提取的实际QY (NQY案例)显示,在达到Eth后,IQY存在偏差。在泵浦探头测量中,NQY是由瞬态吸收信号(峰值强度及其衰减信号)的尺度引起的。当比较多个EHPs(峰值)和单个EHP(漂白信号)之间的泵浦强度时,某些现象可以在MEG达到Eth时进行分析,产生EHPs的潜在数量和MEG效率。


科学家利用多个激子研制出新一代太阳能电池!


图2. 具有三种不同阈值能量(2Eg,3Eg和4Eg)的理想量子产率(IQY)(最大QY = 14)和非理想量子产率(NQYs),其中Eg = 0.5 eV。


在NQY中,E th是一个重要参数,可以解释MEGSC的载流子提取(E th:QY的起始点超过100%)。延迟的E th(> 2E g)对MEG要求更高的光子能量,并描述了MEG材料的状态。通常,E th取决于材料中电子和空穴的有效质量。由于载流子的快速衰变,表面状态对MEG过程有很大的影响,这会在陷阱态产生其他衰变路径。因此,创建接近完美的MEGSC是维持其理想状态的首要任务。


结论


研究人员分析了无辐射重组MEGSC的DB。在理想的MEGSC中,AR后激发的电子在严格的黑体辐射条件下(=QYmax∙Eg,其中QYmax为最大QY)发出高光子能量。然而,实际材料中的激发态电子会通过声子辅助冷却过程失去动能。泵探头测量得到的NQY取决于材料状态(缺陷和有效质量),因此其相关参数Eth和QY与IQY存在偏差。


在MEGSC的DB中,研究人员引入了辐射与非辐射复合的比值fNR来观察理想反向饱和电流的影响。通常,Eth = 2Eg, fNR = 10-1是考虑单日光照下MEG效应QD状态的临界点。光浓度的增加可以改善脑磁图。在NQY(实际材料系统)下,MEGSC在Eth = 2Eg、3Eg和4Eg时的最小点为fNR = 10−4。为了维持MEGSC的性能,在全光浓度下,J0必须小于104倍J0。研究人员将提出的方法与实验结果进行了比较,以解释非辐射重组对巨scs的影响。减少无辐射复合可以通过减少表面缺陷显著提高VOC。


论文链接:https://www.mdpi.com/2076-3417/10/16/5558/htm



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